Do có thói nghịch ngợm, song thân không đánh giá cao khả năng tu trì của cậu bé Từ so với những người con khác.[9] Tháng 9 năm 1911, cậu bé Lê Hữu Từ bắt đầu con đường tu học bằng việc theo học ở Tiểu chủng viện An Ninh (Cửa Tùng), Quảng Trị. Mười năm sau đó, tháng 9 năm 1921, chủng sinh Từ tiếp tục theo học tại Đại chủng viện Phú Xuân, Huế. Chủng sinh Từ lần lượt được lãnh nhận các nghi thức như cắt tóc, bốn chức nhỏ và chức năm, chức sáu trong giai đoạn từ năm 1922 đến năm 1926.[4]

Sau khi lãnh nhận chức Phó tế, ngoài dự đoán của gia đình là Lê Hữu Từ trở thành linh mục triều, thuộc Địa phận Huế, Phó tế Từ quyết định gia nhập dòng Phước Sơn, tọa lạc phía Tây Bắc Huế. Đây là dòng khổ tu và các tu sĩ tự lực mưu sinh.[9] Ngày 15 tháng 9 năm 1928, Lê Hữu Từ gia nhập Dòng Xitô Phước Sơn tại núi Phước, Huế bằng nghi thức nhận áo dòng, trở thành thỉnh sinh của dòng.[4]